Allievo del Centro sperimentale di cinematografia, aiuto-regista, organizzatore e direttore dell'Istituto Italiano del Documentario (I.D.I), docente di filmologia alla Facoltà di Lettere e Filosofia dell'Università di Bologna, Baldi ha lavorato anche in televisione ed è considerato uno dei migliori documentaristi e registi italiani della generazione degli anni Trenta. Figura di notevole complessità, egli utilizzò spunti neorealistici, privilegiando l'analisi di situazioni e personaggi ai margini della vita urbana, conferendo loro una particolare e talora cruda incisività, dovuta alle sue esperienze franco-canadesi di cinema-verité. Benché il suo possa sembrare, per certi aspetti, un cinema di denuncia, in realtà Baldi non è interessato tanto alla polemica sociale, quanto ad indagare l'immediato vissuto e la realtà umana e sofferta dei suoi personaggi. Esordì nel cinema con un cortometraggio di notevole valore contenutistico e di grande raffinatezza formale, Il pianto delle zitelle (1958), che vinse il Leone d'oro riservato ai cortometraggi al Festival di Venezia. L'anno successivo Baldi realizzò Via dei cessati spiriti (1959) e, nel 1960, La casa delle vedove, un'altra personale e originalissima interpretazione del «cinema-verità». Nel 1962 girò il suo primo lungometraggio a soggetto, Luciano, una vita bruciata, distribuito però cinque anni dopo, nel 1967. In esso Baldi rielaborò un suo cortometraggio del 1959, Luciano (Via dei Cappellari), storia di un ladro romano di cui seppe delineare, con grande sensibilità e bravura, la vicenda esistenziale, fatta di miseria e di emarginazione. Anche se con qualche discontinuità, emerge dal film il ritratto di un «ragazzo di vita», ricco di echi pasoliniani, e di notevole efficacia, che tuttavia non può reggere il confronto con Accattone, il film dello stesso Pasolini, presentato alla Mostra di Venezia del 1961 e interpretato con sconvolgente e nuda drammaticità da Franco Citti, un imbianchino quasi analfabeta di cui lo stesso Pasolini aveva intuito le straordinarie potenzialità espressive. Nel 1968 Baldi diresse Fuoco!. Il film, che descrive l'improvviso esplodere della follia e della disperazione in un uomo del tutto comune, fu presentato alla Mostra di Venezia nel 1968, dove ottenne un lusinghiero successo di critica. Il film, girato in presa diretta, con l'uso della cinepresa a mano e realizzato magistralmente in bianco e nero dal fotografo Ugo Piccone, rimase però quasi completamente escluso dalla grande distribuzione. Affascinato dal tema della follia come estrema esplosione di irrazionalità causata da una sorta di panico esistenziale, Baldi riprese questo tema ne La notte dei fiori (1971), in cui sviluppò la candida e dolorosa vicenda di una ragazza hippy, che, abbandonata in aperta campagna, mette al mondo il suo primo figlio in assoluta solitudine, mentre in quello stesso tempo, in una "villa della morte" si compie un atroce e incomprensibile massacro (questa parte del film fu suggerita all'autore dall'uccisione, per opera di una setta satanista, dell'attrice Sharon Tate, moglie del regista Roman Polansky). Nel 1974 Baldi riprese il tema dell'irrazionalità nel film L'ultimo giorno di scuola prima delle vacanze di Natale, in cui descrisse con taglio cronachistico un assurdo misfatto compiuto dai fascisti della repubblica di Salò, che uccisero ad uno ad uno tutti i passeggeri di una corriera. Il film è solo in apparenza la descrizione realistica di un delitto; in realtà si configura come la metafora di tutte le violenze, ingiustificate e incomprensibili, a cui può condurre l'obnubilamento della ragione. Autore problematico e stimolante, anche se talora discontinuo, protagonista di mostre e rassegne in ogni parte del mondo, Baldi ha svolto una fondamentale opera di rinnovamento del linguaggio cinematografico, non solo liberandolo da formule espressive ormai logore, ma favorendo anche la produzione di film di giovani autori, quali Gianfranco Mingozzi, Nelo Risi, Gianni Amico e altri.
Non ha mai voluto fermarsi, né andare in pensione, continuando a organizzare seminari e lezioni di cinema per i giovani e girando un film in Brasile. È morto a Faenza il 23/3/2015.