Ritorna nei panni della più giovane dei Pevensie. Con il ricordo di Aslan ancora vivo dentro di lei, Lucy rimane una bambina nel suo cuore anche nella seconda storia. È il suo dono per l'introspezione, la comprensione e una fede incrollabile che aiuta la sua famiglia e i suoi compagni a rovesciare il regno di Miraz e riportare Narnia al suo glorioso passato.
Ha esordito come attrice professionista ne Il leone, la strega e l'armadio (The Lion, the Witch and the Wardrobe). La dodicenne nata a Ilkley, nella regione settentrionale inglese del West Yorkshire, era già un membro del locale club teatrale chiamato Upstagers, quando è stata scelta dalla responsabile del casting Pippa Hall in una ricerca nazionale per il film che ha avuto inizio nel giugno del 2003, superando altri 2.000 candidati.
Per il suo lavoro nel primo film, la Henley ha raccolto numerosi premi e candidature da organizzazioni di tutto il mondo. Si è aggiudicata il Phoenix Film Critics Award (Miglior interpretazione di una giovane attrice come protagonista o non protagonista), il Michael Eliot Trust Award (Star bambina dell'anno), il Total Film Award (il premio Dakota Fanning per la migliore attrice bambina) e il Young Artists Award (miglior interpretazione in un film per un'attrice di non più di dieci anni).
Inoltre, ha ottenuto delle candidature come miglior giovane attrice da parte della Broadcast Film Critics Association, come miglior promessa agli Empire Awards, come miglior debutto da parte della Online Film Critics Society e come miglior esordiente per il Chicago Film Critics.
Dopo il primo film di Narnia, ha interpretato la giovane Jane Eyre nella produzione della BBC Jane Eyre e ha preso parte anche a Il Principe Caspian e Il viaggio del veliero.