Famoso cantante di musica leggera melodico-sentimentale, raggiunse la notorietà dopo avere vinto nel 1940 un concorso indetto dall'EIAR (Ente Italiano Audizioni Radiofoniche), incontrando subito un grande successo di pubblico grazie alla sua voce limpida e cristallina, adattissima al genere di canzoni a cui rimase sempre fedele. Fra il 1944 e il 1947 prese parte anche a vari spettacoli di varietà, il più famoso dei quali (e anche il più adatto ai suoi mezzi vocali) fu Quando cantava il cuore, messo in scena a Napoli nel 1947, in cui comparve accanto a Mario Riva e a una famosa attrice partenopea, Pupella Maggio. Benché non fosse dotato né di bella presenza né di particolari qualità fotogeniche, fu richiesto anche dal mondo del cinema, che sfruttò, oltre che la sua bella voce, anche i suoi stessi limiti fisici, facendone il protagonista ideale di storie patetiche e lacrimevoli, in cui il genere drammatico si fondeva abilmente con quello musicale-sentimentale. Emblematico, a questo proposito, il film Il canto dell'emigrante (1955, Andrea Forzano), in cui ebbe il ruolo di protagonista, fiancheggiato dal figlio, Luciano Tajoli Jr. che interpretava nel film la parte del piccolo Nino, figlio, appunto, dell'eroe di una vicenda strappacuore, dal prevedibile lieto fine.