Frequenta il Ginnasio-Liceo Tasso e in seguito l'Umberto I, per poi iscriversi, nel 1935, alla Facoltà di Giurisprudenza dell' Università di Roma. L'attività letteraria era già cominciata negli anni '30: tra il '37 e il '40, egli aveva licenziato diversi racconti, (alcuni dei quali pubblicati sulle riviste Meridiano di Roma e Letteratura), in seguito riuniti nel volume La visita (1942). Pare evidente, negli scritti succitati, la suggestione dei Dublinesi di Joyce ("In Joyce scoprii il primo scrittore che concentrasse la sua attenzione su quegli aspetti della vita che per me erano sempre stati i più importanti e di cui gli altri sembravano non accorgersi nemmeno"), primo passo verso quella poetica del quotidiano avviata a divenire la sua cifra stilistica abituale. In buona misura ambientati in Toscana, nella zona compresa tra Volterra e Marina di Cecina ("Per affetto e per organica intelligenza di poesia, Cassola ne ha fatto non una provincia, e sia pure la sua provincia, ma un luogo, anzi il luogo dell'anima", ebbe ad affermare Mario Luzi), i successivi lavori dello scrittore sembrano avvicinarsi, seppur percorrendo gli abituali sentieri lirico-intimistici, a tematiche neorealistiche e resistenziali: Fausto e Anna (1952), Il taglio del bosco (1954), Esiliati e La ragazza di via Valadier (1956), La ragazza di Bube (1960) son tra le sue cose più riuscite, certo quelle che gli danno il successo ed una notorietà assai vasta. Sono, anche, le opere destinate a procuragli l'ostilità di gran parte della critica, espressa tramite recensioni impietose (La ragazza di Bube è definito da C. Annoni "la scatola cellofanata per la società del boom") e, a volte, feroci (Italo Calvino parla di "romanzi sbiaditi come l'acqua della rigovernatura dei piatti, in cui nuota l'unto dei sentimenti ricuci nati"). Tutto ciò non muta la direzione della sua ricerca di narratore, intesa come d'uso a "squarciare il velo opaco che nasconde le cose": c'è, filo rosso ineliminabile dell'intero suo universo, una profonda sfiducia nella storia, che mai gli verrà perdonata in tempi di accalorato dibattito ideologico. Peraltro, il prosieguo del suo discorso viene in effetti inficiato dall'insistere sull'equivalenza saggezza-rassegnazione, evidente nei vari Un cuore arido (1961), Il cacciatore (1964), Storia di Ada (1967), Paura e tristezza (1970), Monte Mario (1973), Troppo tardi (1975), L'antagonista (1976), Il ribelle (1980). Nell'ultimo decennio della sua esistenza, egli si dedica vieppiù a un'intensa attività pacifista, ecologista, antimilitarista, espressa in testi quali La lezione della storia e Letteratura e disarmo (1978), Contro le armi (1980), Diritto alla sopravvivenza (1982),La rivoluzione disarmista (1983)
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