Esordisce ventenne percorrendo gli anni del muto con una miriade di parti da "bella ingenua" in corti e western di secondo piano. Le sue doti emergono, infine, grazie a John Ford, che nel 1935 la dirige in Tutta la città ne parla. L'anno seguente è scelta da Frank Capra per affiancare Gary Cooper in È arrivata la felicità. Il mestro della commedia sociale ne a la sua attrice preferita: la roviamo con James Stewart nel 1938 in L'eterna illusione, nel 1939 in Mister Smith va a Washington. Negli ottimi anni quaranta della Arthur, sarà invece George Stevens a sfruttare al meglio il suo talento nel miscelare arguzia sensuale e vulnerabilità romantica: nel 1942 in Un evaso ha bussato alla porta, nel 1943 in Molta brigata vita beata. Il suo ultimo film è Il cavaliere della valle solitaria (1953) sempre di Stevens dove riveste un ruolo, quello della modesta e solida moglie della casa nella prateria in cui era difficile riconoscere una delle stelle più brillanti della commedia anni trenta e quaranta.