Partecipa ai provini per X Factor per la prima volta nel 2008 e di nuovo nel 2010. Nonostante fosse stato scartato come solista anche nel 2010, i giudici decidono di creare una boy band con cinque tra i ragazzi scartati alle selezioni. Nascono così i One Direction, che arrivano terzi nel contest del programma e diventano una delle band di maggior successo internazionale.
Payne era uno dei maggiori compositori degli One Direction. Il gruppo si spacca nel 2015, ma Liam anche da solista ottiene subito un enorme successo con il suo primo singolo "Strip That Down". Sei anni dopo Payne dichiara la sua dipendenza da alcol e droghe, così pesante da "indurlo a pensieri suicidi".
Nell'ottobre 2024, Payne muore a soli 31 anni dopo esser caduto da un balcone del terzo piano di un hotel di Buenos Aires. Non è chiaro se si tratti di un suicidio o di un incidente.
