Ultimamente è stato molto impegnato. Tra poco, lo vedremo nella commedia romantica della Walt Disney Pictures When in Rome, al fianco di Kristen Bell e Anjelica Huston, mentre interpreta un uomo che cerca disperatamente di conquistare il cuore di una ragazza (Bell), dopo che lei ha rubato delle monete dalla Fontana di Trevi. E’ anche stato coinvolto nelle riprese della pellicola western della Warner Bros. e della Legendary Jonah Hex, tratto dall’omonimo fumetto della DC. Nella pellicola, che uscirà la prossima estate, Arnett recita assieme a Megan Fox, Josh Brolin e John Malkovich.

All’inizio dell’anno, Arnett ha prestato la voce a un personaggio del fortunato film d’animazione della Dreamworks 3-D, Mostri contro alieni (Monsters vs. Aliens), assieme a Reese Witherspoon, Paul Rudd e Seth Rogen, che ha esordito al primo posto del botteghino americano. Ha recentemente partecipato alla commedia sul mondo del basket Semi Pro con Will Ferrell e Woody Harrelson. Lo scorso anno, Arnett è apparso assieme a Will Ferrell, Jon Heder e a sua moglie Amy Poehler nella commedia sul pattinaggio artistico Blades of Glory. Recentemente, è anche stato protagonista de I fratelli Solomon (Brothers Solomon) con Will Forte. Inoltre, ha fornito la sua voce alla fortunatissima pellicola di animazione L’era glaciale 2 – il disgelo (Ice Age 2: The Meltdown) e ha recitato assieme a Robin Williams in Vita da camper (R.V.) di Barry Sonnenfeld.
Arnett si è conquistato la prima candidatura agli Emmy grazie all’acclamata sitcom della Fox Ti presento i miei (Arrested Development), in cui interpretava Gob Bluth. La serie è stata candidata a due Emmy come miglior telefilm comico, vincendone uno per la sua prima stagione. Ha anche conquistato una candidatura ai Golden Globe e un seguito di culto da parte dei suoi fedeli fan.
Prima di Ti presento i miei, Arnett partecipava regolarmente alla serie comica della NBC The Mike O’Malley Show. In televisione, ha lavorato anche a puntate di Sex and the City, I Soprano (The Sopranos), Boston Public, Camelot - Squadra emergenza (Third Watch) e Law & Order: Special Victims Unit. Arnett è anche apparso in Will & Grace della NBC, in cui interpretava il rivale di Jack mentre facevano un provino per un posto come ballerino di Janet Jackson. Recentemente, ha partecipato in due occasioni a 30 Rock della NBC interpretando Devon Banks, un ruolo decisamente memorabile.
Al cinema, ha lavorato in Quel mostro di suocera (Monster-In-Law), The Waiting Game, The Broken Giant, Southie e Ed’s Next Move. Inoltre, la sua voce può essere sentita nel film Contenders serie 7 (Series 7: The Contenders), di cui era il narratore, oltre che in una grande varietà di spot pubblicitari, tra cui quello dei GMC Trucks.