La sua carriera inizia sui palcoscenici teatrali. Ha lavorato con Annibale Ninchi e Marta Abba prima di dedicarsi alla carriera cinematografica. I suoi primi ruoli sullo schermo sono tra il pompierismo epico e l'avventura ribalda: sarà Luciano Serra Pilota (1938) e ufficiale di Cavalleria (1936) per Goffredo Alessandrini, sarà Neri Chiaramantesi ne La cena delle beffe (1941) di Alessandro Blasetti e poi ingegnere patriottico in Bengasi (1942). Si ritrova ad incarnare la retorica di regime, ma non senza qualche accortezza: quando Mussolini nel 1939 gli chiede personalmente di aderire al partito fascista, cortesemente declina l'invito. Può dunque passare senza scosse all'età neorealistica, che ne sfrutta una certa intensità rupestre e ribelle ( Il bandito, 1946; Il brigante Musolino, 1950; Il brigante di Tacca del Lupo, 1952). A renderlo ancora più famoso, quei ruoli romantici di avventuriero leale e coraggioso che, dal 1949 in poi, lo vedono in celebri melodrammi accanto ad Yvonne Sanson, diretti quasi sempre da Raffaello Matarazzo ( Catene, Tormento, I figli di nessuno, Torna!, Angelo bianco, Noi peccatori, Malinconico autunno). Nel 1952 da l'efficace interpretazione del giudice istruttore che combatte la mafia, nel melodramma Processo alla città (1952), di Luigi Zampa. Il 1956 è l'anno del suo matrimonio con l'attrice italo-greca Irene Genna, dal quale nascerà due anni dopo la figlia Maria Evelina. Interpreta se stesso in Le notti di Cabiria (1957), di Federico Fellini. Poi piccoli ruoli in cast internazionali e una salute sempre più malferma, lo accompagnano verso un triste ritiro. Il 20 ottobre 1979 il Consiglio Direttivo del Premio David di Donatello gli conferisce un premio speciale"per una vita dedicata al cinema con appassionata professionalità e straordinario successo". Nazzari è in clinica ed il premio viene ritirato dalla figlia Maria Evelina. Il 5 novembre dello stesso anno l'attore si spegne a causa di un arresto cardiaco.