Di origini greche ma nato a Oxford, Theo James è un attore e cantante inglese. Conseguito il diploma di filosofia all'Università di Nottingham, ha poi frequentato la Bristol Old Vic Theatre School. Oltre alla sua carriera da attore è stato anche cantante e chitarrista nella band londinese degli Shere Khan, ma il gruppo si è sciolto nel 2012.

In televisione
Il suo debutto come attore avviene nel 2010 nella serie A Passionate Woman, accanto a Billie Piper. Lo stesso anno interpreta il diplomatico turco Kemal Kapuc nella prima stagione di Downton Abbey. Nel 2011 è uno degli attori principali della serie I fantasmi di Bedlam, nel ruolo di Jed Harper. Nel 2012 ha altri due ruoli in televisione, Aidan Harper in Case sensitive e Jack Wales in Room at the top. Nel 2013 va oltreoceano per la sua parte da protagonista, il detective Walter Clark, nello show Golden Boy della CBS.

Al cinema
Appare per la prima volta sul grande schermo in Incontrerai l'uomo dei tuoi sogni (2010), scritto e diretto da Woody Allen. Interpreta James in Finalmente maggiorenni (2011), film di Ben Palmer tratto dalla serie tv inglese The Inbetweeners. L'anno seguente recita accanto a Kate Beckinsale in Underworld - Il risveglio, quarto episodio della fortunata saga sulla guerra tra umani, vampiri e licantropi. Sempre nel 2012 Paula van der Oest lo dirige in The Domino Effect. In seguito è Quattro, protagonista insieme a Shailene Woodley dei film della saga The Divergent Series, tratti dai best seller di Veronica Roth. Partecipa poi al film con Richard Gere e Dakota Fanning Franny. Inoltre sarà nel cast del film di Jim Sheridan Il segreto (2017) e in Underworld - Blood Wars (2017). Tra le più recenti interpretazioni troviamo Giochi di potere, L'arte della truffa e Un amore senza tempo - The Time Traveller's Wife.