Essendo riuscito a catturare l'attenzione del pubblico e dei massimi vertici dell'industria del cinema grazie alla sua innegabile presenza scenica in una serie di ruoli secondari, Paul Walker è riuscito a sfondare grazie alla sua interpretazione nei panni di un poliziotto sotto copertura nel film di grande successo del 2001 The Fast and the Furious. Da allora in poi, ha mantenuto un discreto equilibrio tra ruoli in film di cassetta e ruoli drammatici per cementare il suo passaggio a protagonista. Più di recente, Walker ha dimostrato la sua versatilità trasformandosi sullo schermo in un soldato sotto la direzione di Clint Eastwood, interpretando il ruolo di un ricercatore al Polo nord in un film di avventura per famiglie della Disney e in un malavitoso del New Jersey in un graffiante film indipendente.
Walker ha da poco ultimato le riprese del thriller della Screen Gems Bone Deep, nel quale recita accanto a Matt Dillon, Hayden Christensen e Idris Elba.
Nel 2006, Clint Eastwood lo ha voluto per il suo film drammatico sul Secondo Conflitto Mondiale Flags of Our Fathers, della Warner Bros. Walker ha vestito i panni di Hank Hansen, un soldato navigato che combatte in quella terribile battaglia. Nello stesso anno, è stato il protagonista del film della Disney 8 amici da salvare, interpretando il ruolo di Jerry Shepard, un capo esploratore costretto ad abbandonare la sua muta di cani da slitta. Diretto da Frank Marshall, il film racconta l'eroica sopravvivenza dei cani durante i sei lunghi mesi dell'inverno artico, e del loro salvataggio da parte di Shepard. In Running, un thriller scritto e diretto da Wayne Kramer (The Cooler), Walker ha recitato accanto a Vera Farmiga nel ruolo di un padre disperato che tenta di proteggere suo figlio dopo essere rimasto invischiato con dei mafiosi nel corso di un conflitto a fuoco con la polizia.
Walker è apparso accanto a Jessica Alba nel ruolo dell’autista e aspirante cacciatore di tesori nel thriller d'azione della Sony Pictures/Mandalay Pictures Trappola in fondo al mare, diretto da John Stockwell. Ha recitato accanto a Susan Sarandon, Penélope Cruz, Robin Williams e Alan Arkin nel film che, nel 2004, ha segnato il debutto alla regia di Chazz Palminteri, Un amore sotto l'albero, su un gruppo di newyorchesi che si ritrovano insieme la sera di Natale.
Nel 2003, Walker è stato interprete dell'adattamento del regista Richard Donner del romanzo di Michael Crichton “Timeline”, per la Paramount Pictures. Ha anche recitato nel film di John Singleton 2 Fast 2 Furious (che ha incassato oltre 127 milioni di dollari), il sequel di The Fast and the Furious. Walker ha anche recitato accanto a Steve Zahn e Leelee Sobieski nel thriller molto apprezzato dalla critica Radio Killer, che è stato diretto da John Dahl (Il giocatore-Rounders) per la 20th Century Fox, nel 2001.
Tra gli altri film interpretati da Walker ricordiamo The Skulls- I teschi, diretto da Rob Cohen, su una società segreta elitaria di Harvard e la commedia agro dolce Varsity Blues- Vivi secondo le tue regole, per la Paramount Pictures. E' stato anche interprete del film Pleasantville, della New Line Cinema, molto apprezzato dalla critica. In questo film di fantasia, dello sceneggiatore/regista Gary Ross, due adolescenti degli anni Novanta (Reese Witherspoon e Tobey Maguire) finiscono intrappolati in un telefilm degli anni Cinquanta.
Tra gli altri film interpretati dall'attore ricordiamo Kiss me, Bangkok senza ritorno, The Death e Life of Bobby Z e The Lazarus Project.
