Apparentemente passava come un distinto gentiluomo, ma non sempre le cose che appaiono corrispondono alla realtà. È stato uno dei caratteristi inglesi più stimati e conosciuti da quella parte di Hollywood che partoriva film dell'orrore, trovando al sua collocazione nelle interpretazioni di scienziati pazzi, poi tutta la sua carriera si è spezzata in seguito a uno scandalo sessuale che ha investito ogni cosa: buon nome, reputazione, dignità e professione.
Dopo aver studiato alla prestigiosa scuola londinese Mercer's School, decide di proseguire i suoi studi orientandoli verso l'architettura, ma durante l'adolescenza rimane folgorato dal teatro che lo spingerà, a soli 19 anni, a calcare le scene al Garrick Theatre, recitando testi di grande spessore come quelli scritti da Henrik Ibsen e George Bernard Shaw. Trova l'amore nell'attrice Phyllis Relph che sposerà nel 1913, ma dalla quale divorzierà nel 1919, non prima comunque di avere avuto un figlio da questa: John Anthony Atwill, che perirà durante un'azione militare della Royal Air Force durante la Seconda Guerra mondiale. Vuole tentare la fortuna in America, così parte nel 1915. Dal 1917 al 1931 sarà interprete di ben 25 produzioni di Broadway (fra cui "Napoleon" nel 1928 che riscosse un successo mostruosamente enorme).
Il debutto al cinema avviene in quel periodo, quando ancora le pellicole erano mute. Eve's Daughter (1918) comincia a rendere più conosciuto il suo volto negli States e quei baffi così ben curati, aumentano la fama da casanova che si era costruito anche in Inghilterra. Cade ai suoi piedi l'attrice Poppy Wyndham che sposerà nel 1920 e dalla quale divorzierà, 8 anni dopo, per il suo terzo matrimonio: quello con Henrietta Louise Cromwell Brook MacArthur (1930-1943), donna dell'alta società di Philadelphia e precedentemente sposata con il Generale Douglas MacArthur.
Il suo primo film da protagonista arriva nel 1932, quando R. L. Hough e Marcel Varnel lo scelgono per il ruolo di Sir Austin Howard nella pellicola Silent Witness, successivamente dividerà il set (sovente) con l'attrice Fay Wray, come nel caso di Doctor X (1932), per la regia di Michael Curtiz. Apprezzato per il suo impeccabile accento inglese, la Hollywood del sonoro decide di sfruttarlo come caratterista di quei personaggi beffardi e cinici, come per esempio scienziati pazzi, che affollano i film dell'orrore di quegli anni: The Vampir Bat (1933) di Frank R. Stayer e l'ottimo La maschera di cera (1933) di Michael Curtiz (entrambi con l'amica Wray), Murders in the Zoo (1933) e La sfinge (1933).
Affiancherà persino Marlene Dietrich nel drammatico Il cantico dei cantici (1933) di Rouben Mamoulian, poi apparirà nel film Amori di una spia (1934) di Sam Wood, con Myrna Loy. Il regista omosessuale James Whale sarà, assieme a Curtiz, uno degli autori di pellicole hollywoodiane che maggiormente lo userà da One More River (1934) a The Road Back (1937), fino a L'ultima beffa di Don Giovanni (1937). Dopo The Firebird (1934) di William Dieterle, arriva il film dove dà il meglio di se stesso: Capitan Blood (1935) di Curtiz. Perfettamente immerso in un cast allora stellare (Olivia De Havilland, Errol Flynn, Basil Rathborne) si immerge nella trasposizione cinematografica del romanzo di Rafael Sabatini, all'interno del quale un giovane chirurgo irlandese diventa pirata dei Caraibi.
Ancora la Dietrich in Capriccio spagnolo (1935) di Joseph Von Sternberg e ancora horror con I vampiri di Praga (1935). Poi passa sotto le mani di Gregory Ratoff, Frank Borzage, Julien Duvivier, Victor Fleming, Henry Hathaway e soprattutto Ernst Lubitsch nel suo capolavoro Vogliamo vivere! (1942). Tutto sembrava filare liscio, quando il 14 ottobre 1942, Atwill venne condannato a 5 anni di carcere per spergiuro, accusa scaturita durante un processo per amoralità, dove venne accusato di mostrare dei film pornografici durante una festa nella notte di Natale del 1940. La pena venne poi ridotta a sette mesi, ma questo non servì a rimettere le cose apposto con sua moglie, la quale chiede il divorzio in giugno, e con Hollywood, che non lo considerava più il benvenuto. Passò al teatro, cercando per settimane e settimane dei ruoli a Broadway, ma senza successo. Lo scandalo lo aveva travolto, si trasferì altrove, cercando lavoro in qualche altra compagnia teatrale o casa di produzione hollywoodiana. Si sposa l'ennesima volta con un'anonima Mary Paula Pruter, dalla quale avrà il suo secondo figlio Lionel Anthony Guille Atwill. Diventato improvvisamente povero, lavorò per la Universal per dei piccoli ruoli televisivi e, dopo il suo ultimo film Genius at Work (1946) di Leslie Goodwins, morì di polmonite mentre lavorava al film d'avventura Lost City of the Jungle (1946), a sei mesi di distanza dalla nascita di suo figlio. Aveva 64 anni.
