Ennesima figlia d'arte (suo padre è il rocker Johnny Hallyday e sua madre è l'attrice Nathalie Baye), non brillantissima negli studi, abbandona il liceo prima ancora di arrivare alla maturità, con grande dolore dei suoi genitori, che speravano in un'istruzione più adeguata. Però si sente trasportata verso la recitazione e decide di frequentare i corsi di teatro di Raymond Acquaviva, che poi arricchirà con alcuni stage assieme a Elisabeth Depardieu per l'associazione "Èmergence", fondata da Gérard Depardieu e Jack Lang a favore dei registi emergenti. In un ambiente cinematografico come è quello in cui è nata e cresciuta, il passaparola è velocissimo. Se la figlia di Nathalie Baye, musa del cinema francese, sta cominciando a recitare, deve essere brava tanto quanto la madre. Così Olivier Assayas convince Xavier Giannoli a provinarla per un suo film.
È un colpo di fulmine. Laura Smet, a soli 19 anni, ha già il suo ruolo da protagonista in una pellicola. In Corpi impazienti (2003), interpreta Charlotte, affetta da un cancro ai polmoni che con rabbia e ostinazione accetta, per amore del suo ragazzo, un triangolo incestuoso con sua cugina. Fuori dal set diventa la migliore amica dei suoi colleghi, Nicholas Duvauchelle e Marie Denarnaud, i quali la spingono e la sostengono nella sua carriera di attrice agli esordi.
Nel 2004, è nel dramma anni Trenta di Frédéric Fonteyne La donna di Gilles, dove ruba il marito alla sorella Emmanuelle Devos, poi si fa dark lady nel giallo di Claude Chabrol La damigella d'onore (2003), spingendo il bel Benoît Magimel nel delirio e nella scelleratezza. Con Le passager de l'été (2006) di Florence Moncorgé-Gabin e UV (2007) di Gilles Paquet-Brennes si riconferma un'attrice che, anche se dalla carriera sbrigativa, è riuscita a guadagnarsi i favori di pubblico e critica mettendosi completamente a nudo (letteralmente e metaforicamente) con ritratti di algide ragazze che portano però dentro di loro il retrogusto amaro della vita. È finita l'epoca in cui mamma e papà la consideravano una scavezzacollo che si ficcava in ogni pessima ed ennesima avventura. Oggi, è un'attrice.
