Si è aggiudicata un Tony Award per la sua interpretazione di Grizabella, la ‘gatta glamour’, in Cats di Andrew Lloyd Webber. Ha ottenuto un’altra candidatura ai Tony Award come miglior attrice in un musical per la sua interpretazione di Hesione ne Il trionfo dell’amore (Triumph of Love) e una nomination agli Olivier Award per la sua prova nei panni di Norma Desmond nella produzione londinese di Viale del tramonto (Sunset Boulevard) di Andrew Lloyd Webber, che ha ottenuto grandi consensi quando è sbarcata a Broadway.
A Broadway, ha lavorato anche a 1776, Pippin, Song and Dance, Il mistero di Edwin Drood (The Mystery of Edwin Drood)e Carrie, mentre off-Broadway ha partecipato a Elegies al Lincoln Center, alla produzione originale al NYSF di Edwin Drood, The Eros Trilogy e Juno Swans. Nei teatri regionali è stata impegnata in Gypsy, L’opera da tre soldi (Three Penny Opera), Camino Real
e Buffalo Gal. Inoltre, è stata protagonista della produzione londinese di Promesse, promesse (Promises, Promises).
Ha esordito al cinema nella versione cinematografica realizzata da Brian de Palma del romanzo di Stephen King Carrie, lo sguardo di Satana (Carrie), per poi proseguire con Un tenero ringraziamento (Tender Mercies) di Bruce Beresford, Frantic di Roman Polanski, Un’altra donna (Another Woman) di Woody Allen e Wyatt Earp di Lawrence Kasdan. Sul piccolo schermo, la Buckley è stata ospite di Law & Order: Special Victims Unit e Senza traccia (Without a Trace). Inoltre, ha partecipato alla serie della HBO Oz, a quella della Fox The Jury, a Monk dell’USA Network e ha ricoperto i panni di Abby Bradford nel fortunato telefilm La famiglia Bradford (Eight is Enough).
La Buckley ha realizzato dieci dischi, tra cui quelli nominati ai Grammy Stars and the Moon, Betty Buckley Live at the Donmar e recentemente The Doorway. Per oltre trent’anni, ha insegnato recitazione e interpretazione canora, con dei seminari a Manhattan e in vari conservatori e università. Ha fatto parte del dipartimento teatrale della University of Texas di Arlington e attualmente insegna due volte all’anno alla Terry Schreiber Acting School di New York.