Harbour si è fatto una grande reputazione come interprete cinematografico e televisivo, oltre che teatrale. Recentemente, ha recitato a Broadway al fianco di Al Pacino, in "Glengarry Glen Ross", ed è stato candidato a un Tony Award come miglior attore per il suo ruolo nell'adattamento ad opera di Edward Albee, de "Chi ha paura di Virginia Woolf?". Harbour è apparso nel film corale, Parkland, e prossimamente sarà interprete in Among the Tombstones, al fianco di Liam Neeson. Ha ricoperto ruoli in diversi e variegati film, tra questi: End of Watch, Revolutionary Road, Thin Ice- Tre Uomini e una Truffa, I Segreti di Brokeback Mountain, The Green Hornet, Quantum of Solace, W.E.- Edward e Wallis, e Between Us. Harbour ha inoltre, ricoperto un ruolo fisso per il piccolo schermo nella serie FOX Rake, accanto a Greg Kinnear. Altri suoi ruoli televisivi, includono, due ruoli ricorrenti nella serie della HBO, The Newsroom e Pan Am. Nato a New York, Harbour si è diplomato presso la Byram Hills High School di Armonk, appena a nord di New York City. In 1977, ha conseguito la laurea presso il Dartmouth College con doppia specializzazione. Da subito ha impressionato sia il pubblico che la critica, recitando nel film di Lanford Wilson, Fifth of July, e in importanti produzioni di Broadway come "Il Mercante di Venezia", sempre con Al Pacino, e nelle produzioni teatrali di Tom Stoppard, "The Invention of Love" e "The Coast of Utopia", presso il Lincoln Center Theater.