Caratterista italoamericano specializzato nei ruoli da "bravo" del gangster o in quello di pater familias tutto casa e chiesa. Una vita meno sfrenata di quella dei personaggi che ha interpretato, dato che è sposato dal 1955 con la produttrice Sandy Cohen dalla quale ha avuto ben quattro figli: lo stuntman Danny Aiello III, l'attore Rick Aiello e poi Jamie e Stacy Aiello (le uniche che non hanno seguito la carriera del padre).
Da sempre alterna il teatro off-Broadway al cinema, nel quale però esordisce a quarantanni, nel 1973, facendo la comparsa in The Godmothers di William Grefe, passando poi davanti alla cinepresa di Francis Ford Coppola ne Il Padrino - Parte Seconda.
È stato dopo la pellicola Il prestanome di Martin Ritt, in cui recitava con Woody Allen, che Danny Aiello è entrato a far parte degli attori feticcio del regista newyorkese (vedi Dianne Wiest), apparendo prima in Io & Annie, seguito poi da Broadway Danny Rose, La rosa purpurea del Cairo e Radio Days.
Ma negli anni Ottanta, oltre a Woody Allen, ci sono anche: il film diretto dall'attore James Caan, il bad man di Hollywood, intitolato Li troverò a ogni costo, il capolavoro cinematografico di Sergio Leone C'era una volta in America e il ruolo del fidanzato tradito di Cher in Stregata dalla luna di Norman Jewison. Vincitore di un Emmy nel 1981, arriva alla nomination ai Golden Globe e all'Oscar come miglior attore non protagonista per il personaggio del pizzaiolo Sal in Fà la cosa giusta di Spike Lee.
Per quel che riguarda la sua partecipazione nel cinema italiano, Sergio Leone non è l'unico regista che lo ha diretto, c'è da nominare anche Pasquale Squitieri che nel 1989 lo inserisce nel cast di Russicum - I giorni del diavolo con F. Murray Abraham, mentre Lasse Hallström, Luc Besson, Robert Altman, Fernando Trueba e Harold Becker ne consolidano la fama e il nome. Ma forse il regista più importante della sua carriera, o perlomeno quello per il quale ha preferito lavorare è suo figlio Danny Aiello III, che passato alla cinepresa, lo dirige in 18 Shades of Dust.
Si spegne a fine 2019, all'età di 86 anni.