Jeff, come il fratello Michael Zimbalist è uno sceneggiatore, regista e montatore, candidato agli Emmy, i cui film sono stati trasmessi sui maggiori canali europei e oltreoceano, distribuiti in tutto il mondo.
Jeff ha esordito in Tv nel 2002, dirigendo, scrivendo e producendo il film Buenas Intenciones, e nel cinema entra nel 2004 assistendo alla regia di Jonathan Schwartz in Turned Out: Sexual Assault Behind Bars. Già nel 2005 farà maggiormente parlare di se, dirigendo assieme a Matt Mochary il film Favela Rising, che vincerà il premio per Best Emerging Filmmaker Award al TriBeCa Film Festival più altre nomination e riconoscimenti ad altre rassegne.
I due fratelli si sono poi uniti esordiendo in una collaborazione nel 2010 quando hanno co-diretto, co-sceneggiato e co-prodotto The Two Escobars (2010). Il film ha fatto parte della serie 30 for 30 della ESPN (come il loro successico lavoro del 2013: Youngstown Boys) ed è stato proiettato al Festival di Cannes, al Tribeca e al Los Angeles Film Festival riscuotendo grande successo.
Del 2016 è il lavoro che i due fratelli hanno scritto e girato, a Rio, Pelé, un film sulla vita del leggendario campione di calcio.